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原子尺度控制合成钯纳米团簇提高其催化性能

发布日期:2023-08-24   来源:   点击量:

化石能源与应用催化研究部金催化剂设计与选择氧化研究组(DNL0809组)黄家辉研究员团队在钯纳米团簇的可控合成和催化应用方面取得新进展。团队通过控制合成和分离精确合成了一系列了Pdn(n = 2-5)纳米团簇,并揭示了其几何和电子结构对催化性能的影响。

近几年,由于Pd纳米团簇在氧化、加氢和偶联等反应中出色的催化性能,在多相催化领域受到了广泛的研究关注。尽管目前对纳米团簇的原子级调控已经可以通过配体交换和掺杂等手段实现,但是由于Pd纳米团簇的敏感性和不稳定性,合成一系列原子精确的Pd纳米团簇,探索精确原子与催化活性之间的关系仍然是一个挑战。

本工作中,研究人员通过控制合成和分离,成功获得了有机膦配体保护的Pd2、Pd3、Pd4、Pd5纳米团簇。在肉桂醛加氢制氢化肉桂醛反应中,负载钯纳米团簇催化剂的催化性能随纳米团簇中的原子数而变化,Pd5纳米团簇对肉桂醛加氢反应表现出最佳的催化活性(转化率为99.3%,选择性为95.3%)。XPS分析表明,这些纳米团簇的电子结构和尺寸效应是影响其催化性能的重要因素,Pdδ+为关键的活性组分。这些发现为理解钯原子数、电子结构与催化活性之间的关系提供了宝贵的机会,为纳米团簇催化剂电子结构的合理设计和高效催化剂的开发提供了思路。

相关研究成果以“Electronic structure modulation of Pdn (n = 25) nanoclusters in the hydrogenation of cinnamaldehyde”为题,发表在《化学通讯》(ChemComm)上。(文/ 唐杰、刘超)